宁波材料所在热电材料性能调控方面取得系列进展

  热电转换材料能够实现热能与电能直接相互转换,在航空航天特殊电源/热流管理、余热/废热发电和便携制冷等领域有着重要应用。热电性能由无量纲优值(ZT=T/κ)来表征,高转换效率需要尽可能提高材料的功率因子以及尽可能降低热导率κ。围绕SnSe和SnTe等几类环境友好的新型热电材料,宁波材料所所属二级所先进制造所光电功能材料与器件团队通过理论与实验紧密结合,在热电性能调控方面开展了一系列有特色和成效的研究工作。

  2014年,Nature报道了新型热电材料SnSe具有极低的热导率(0.3)和目前最高的ZT值(2.6),并迅速引起了广泛的研究兴趣。然而后续的研究者们发现SnSe材料的热电性能变化较大且重复性较差。该团队研究人员发展了一种水平气相法制备了高质量SnSe单晶,并对其本征载流子输运、声子输运以及相变开展了相关测量工作。研究发现,室温下SnSe单晶的本征热导率为2.0,在773K降低至0.55 。研究人员报道了相变前后SnSe的载流子浓度、迁移率、有效质量和形变势常数等随温度的变化规律,并采用单抛物线能带模型合适描述了SnSe的本征载流子输运行为,从而指明了SnSe的性能调控思路并合理预测了SnSe的优化热电性能。这些研究结果发表在ACS Energy Lett. 2018, 3: 689(DOI: 10.1021/acsenergylett.7b01259)。

 

 

图1 SnSe单晶制备及热电优值

  能带工程是调控热电材料电学性能的有效方法。在前期工作中,该团队已通过“价带简并”和“共振能级”两种能带工程机理实现SnTe的热电性能优化,并明确了较低浓度的In和适量的Mg、Mn、Cd或Hg等元素共掺将使得两种能带调控机理协同作用,并使得SnTe的热电性能在较大温区内实现全面提升。该团队研究人员采用热压制备了In-Hg共掺SnTe样品,证实了两种调控机制协同作用显著提升了Seebeck系数。进一步研究发现,温度升高后能带调控和共振能级将由协同作用逐渐转变为竞争作用。这一工作进一步丰富了热电材料能带工程设计内涵,相关研究结果发表在J. Materiomics 2018, 4: 62(DOI: 10.1016/j.jmat.2017.12.001)

 

 

图2 In&Hg共掺SnTe中提高的Seebeck系数

  结构设计是调控材料声子输运的有效途径,特别是在层状热电材料中。该团队研究人员在MoS2材料中通过在层间插入少量Na,实现晶格热导率显著降低。研究人员指出,Na插层MoS2晶格热导率的降低主要体现在两个方面:其一是声子振动频率的降低,其二是局域声子频支的增加。Na插层MoS2后增强了低频支声子的非谐性相互作用,而且增加了更多的声子散射通道,使得声子寿命降低1~2量级。这一工作为类似热电材料热导率的调控提供了深入理解和可行思路,相关研究结果发表在J. Phys. Chem. C 2018, 122: 2632(DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b12330)

 

 

图3 Na插层MoS2的晶格热导率

  以上工作得到国家自然科学基金(11234012,11404350,11404348)、国家重点研发计划(2016YFC0101801)、浙江省杰出青年基金(LR16E020001)、浙江省自然科学基金(LY17A040012,LY17E020013)和宁波市科技创新团队(2014B82004)等项目支持。

  (先进制造所 谈小建)

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中国科学院宁波工业技术研究院

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